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一步法合成摻氮石墨烯水凝膠并用于電吸附水中重金屬離子.pdf

摘要
申請專利號:

CN201510399178.2

申請日:

2015.07.08

公開號:

CN104984728A

公開日:

2015.10.21

當前法律狀態:

撤回

有效性:

無權

法律詳情: 發明專利申請公布后的視為撤回IPC(主分類):B01J 20/20申請公布日:20151021|||實質審查的生效IPC(主分類):B01J 20/20申請日:20150708|||公開
IPC分類號: B01J20/20; B01J20/28; B01J20/30; B01J20/34; C02F1/469; C02F1/62 主分類號: B01J20/20
申請人: 常州大學
發明人: 孔泳; 徐斕; 魏永
地址: 213164江蘇省常州市武進區滆湖路1號
優先權:
專利代理機構: 代理人:
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法律狀態
申請(專利)號:

CN201510399178.2

授權公告號:

||||||

法律狀態公告日:

2018.02.06|||2015.11.18|||2015.10.21

法律狀態類型:

發明專利申請公布后的視為撤回|||實質審查的生效|||公開

摘要

本發明涉及將一步法合成的摻氮石墨烯水凝膠應用于電吸附水中重金屬離子,包括以下步驟:制備摻氮石墨烯水凝膠、制備摻氮石墨烯水凝膠紙電極、通過調控電極上的電壓對水中重金屬離子進行吸附和脫附。本發明的有益效果是:摻氮石墨烯水凝膠的制備方法簡便易行,制備過程環保無污染,以這材料修飾的電極對于水中重金屬離子的吸附效率高、速度快、操作簡便,材料的循環使用性能與以往材料相比有大幅提升。

權利要求書

權利要求書
1.  將一步法合成的摻氮石墨烯水凝膠應用于電吸附水中重金屬離子,其特征在于:步驟如下:
a、制備摻氮石墨烯水凝膠:將氧化石墨烯超聲分散于去離子水中,超聲10~30min使其分散均勻。待其分散均勻后加入尿素,機械攪拌15min。將混合液倒入水熱反應釜置于馬弗爐中加熱至180℃反應12h。反應結束后將產物沉浸于蒸餾水中2~3天,冷凍干燥,得到摻氮石墨烯水凝膠材料;
b、制備摻氮石墨烯水凝膠紙電極:將步驟a制得的摻氮石墨烯水凝膠與預先配制的聚乙烯醇溶液混合,形成糊狀的分散液,移取0.1~0.4mL的分散液均勻涂抹于硬紙片上,干燥,得到聚間苯二胺/石墨烯紙電極;
c、電化學法去除水中重金屬離子:配制重金屬離子溶液,量取重金屬離子溶液置于電吸附容器中,將步驟b中制得的摻氮石墨烯水凝膠紙電極進行電吸附實驗。電吸附重金屬離子實驗采用三電極體系,以紙電極為工作電極,鉑片電極為對電極,甘汞電極為參比電極。同時使用電導率儀實時監測溶液電導率的變化,當電導率保持不變時,即摻氮石墨烯水凝膠紙電極吸附達到平衡;
d、脫附再生使用后的電極:對于達到吸附飽和的摻氮石墨烯水凝膠紙電極,撤去電極上的電壓后,溶液的電導率恢復至接近初始值,實現電極的脫附再生。

2.  根據權利要求1所述將一步法合成的摻氮石墨烯水凝膠應用于電吸附水中重金屬離子,其特征是:所述步驟a中尿素與氧化石墨烯的質量比為30:1,反應溫度為180℃,反應時間為10~12h。

3.  根據權利要求1所述將一步法合成的摻氮石墨烯水凝膠應用于電吸附水中重金屬離子,其特征是:所述步驟c中摻氮石墨烯水凝膠紙電極電吸附水中的重金屬離子為Pb2+。

說明書

說明書一步法合成摻氮石墨烯水凝膠并用于電吸附水中重金屬離子
技術領域
本發明涉及將一步法合成的摻氮石墨烯水凝膠應用于電吸附水中重金屬離子,屬于廢水處理和材料合成領域。
技術背景
水資源短缺是全球面臨的重大問題,大量的工業化生產常常會對水資源造成嚴重污染,特別是電鍍、冶金、化工等工業廢水中常常含有大量的重金屬離子。重金屬在食物鏈中的過量富集會對自然環境和人體健康造成很大的危害。對水中重金屬的處理方法有很多種:電吸附、反滲透、化學沉淀法等。電吸附相對于其他的水處理方法,具有無二次污染、能耗低、投資少、使用壽命長和易再生等優點,是一種既經濟又有效的方法。因此,電吸附技術是一種具有發展前途的廢水處理技術。
用于電吸附的材料有活性碳、碳納米管等含碳材料。石墨烯是一種二維碳材料,是單層石墨烯、雙層石墨烯和多層石墨烯的統稱。由于其非同尋常的導電性能、良好的熱穩定性、機械性能以及光學性能,得到了大家的廣泛關注,并應用于很多研究領域,像光子器件、環境修復、生物技術、催化劑、新能源電池領域等。但是,在制備石墨烯的過程中,由于石墨烯中存在的π-π鍵和范德華力可能會導致它發生不可逆的聚集或者重新堆疊成石墨結構,這會影響了石墨的性能。而3D石墨烯就能有效地防止這一現象的發生。并且這一新型材料—石墨烯水凝膠/氣凝膠,具有更大的比表面積,同時質量輕、機械性能好、電子轉移率高。
石墨烯水凝膠的用途有很多,由于其優越的物理性質和化學性能,常用于超級電容器、空氣凈化器等。本發明利用石墨烯水凝膠的大比表面積以及高的電子轉移率用于去除廢水中的重金屬離子,這種方法目前尚未見報道。
發明內容
本發明的目的是在于將材料摻氮石墨烯水凝膠應用于一個新的領域—電吸附水中重金屬離子中。將摻氮石墨烯水凝膠制成吸附電極后能有效的吸附水中的重金屬離子。
本發明將一步法合成的摻氮石墨烯水凝膠應用于電吸附水中重金屬離子,包括以下步驟:
a、制備摻氮石墨烯水凝膠:將氧化石墨烯超聲分散于去離子水中,超聲10~30min使其分散均勻。待其分散均勻后加入尿素,機械攪拌15min。將混合液倒入水熱反應釜置于馬弗爐中加熱至180℃反應12h。反應結束后將產物沉浸于蒸餾水中2~3天,冷凍干燥,得到摻氮石墨烯水凝膠材料;
b、制備摻氮石墨烯氣凝膠紙電極:將步驟a制得的摻氮石墨烯水凝膠與預先配制的聚乙烯醇溶液混合,形成糊狀的分散液,移取0.1~0.4mL的分散液均勻涂抹于硬紙片上,干燥,得到摻氮石墨烯氣凝膠紙電極;
c、電化學法去除水中重金屬離子:配制重金屬離子溶液,量取重金屬離子溶液置于電吸附容器中,將步驟b中制得的摻氮石墨烯氣凝膠紙電極進行電吸附實驗。電吸附重金屬離子實驗采用三電極體系,以紙電極為工作電極,鉑片電極為對電極,甘汞電極為參比電極。同時使用電導率儀實時監測溶液電導率的變化,當電導率保持不變時,即摻氮石墨烯水凝膠紙電極吸附達到平衡;
d、脫附再生使用后的電極:對于達到吸附飽和的摻氮石墨烯氣凝膠紙電極,撤去電極上的電壓后,溶液的電導率恢復至接近初始值,實現電極的脫附再生。
進一步,步驟a中間尿素與氧化石墨烯的質量比為30:1,反應溫度為180℃,反應時間為12h。
進一步,步驟c中摻氮石墨烯氣凝膠紙電極電吸附水中的重金屬離子為Pb2+。
本發明的有益效果是:摻氮石墨烯水凝膠的制備方法簡便易行,制備過程環保無污染,以這種材料修飾的電極對于水中重金屬離子的吸附效率較高、時間短、操作簡便,材料的循 環使用性能與以往材料相比也有了大幅的提升。
附圖說明
下面結合附圖對本發明進一步說明。
圖1為實施例一中制備的摻氮石墨烯水凝膠、氧化石墨烯以及水凝膠的紅外譜圖(FT-IR圖);
圖2為Pb2+濃度與溶液電導率之間的關系曲線圖;
圖3為實施例一中溶液Pb2+初始濃度對Pb2+去除率的影響;
圖4為實施例二中摻氮石墨烯水凝膠紙電極的吸附性能隨再生次數的變化。
圖5分別為對比例一、二中石墨烯、未摻氮的石墨烯氣凝膠材料以及實施例三中的摻氮石墨烯氣凝膠材料對水中鉛離子吸附性能對比圖,橫坐標為吸附時間,縱坐標為重金屬離子去除率。
具體實施方式
現在結合具體實施例對本發明做進一步說明,以下實施例旨在說明本發明而不是對本發明的進一步限定。
在本發明詳細敘述和實施例子中所示的鉛離子(Pb2+)去除率是按下述方法測定的:式中,%R、C0、Ce分別表示Cu2+去除率、初始濃度、平衡濃度。
實施例一:
制備摻氮水凝膠材料紙電極包括以下幾個步驟:
(1)將0.2g的氧化石墨烯(GO)超聲分散在100ml蒸餾水中,再加入6g的尿素,機械攪拌15min。將混合液倒入水熱反應釜中加熱至180℃反應12h。將生成的產物沉浸于蒸 餾水中3~4天,最后樣品在-50℃冷凍干燥24h,得摻氮石墨烯氣凝膠。
(2)將90mg步驟(1)制得的摻氮石墨烯氣凝膠材料加入2mL 4wt%的聚乙烯醇溶液,超聲使復合材料在溶液里分散均勻。取0.16mL上述分散液均勻涂抹于20mm×5mm的硬紙片(厚400μm)上,于-50℃冷凍干燥干燥4h,制成摻氮石墨烯氣凝膠紙電極。
制備的摻氮石墨烯氣凝膠紙電極分別用于0.25、0.4、0.8、1、3和6mM的Pb(NO3)2溶液的電化學處理,施加電壓為-0.3V,處理時間為2min,Pb2+的去除率見圖3,可見摻氮石墨烯氣凝膠材料對低濃度的Pb2+溶液有較好的吸附效果。
實施例二:
摻氮石墨烯氣凝膠紙電極的制備過程與實施例一相同。
對摻氮石墨烯氣凝膠紙電極進行循環電吸附試驗。將摻氮石墨烯氣凝膠紙電極置于80mL濃度為0.25mmol/L的Pb(NO3)2溶液中,施加電位-0.3V,并記錄溶液電導率,2min后再次記錄溶液的電導率,計算去除率。隨后撤去電位讓其脫附,連續循環多次。實驗結果如圖4所示。首次吸附Pb2+去除率為75%,在經過100次的循環使用后電極對Pb2+去除率為70%。說明該材料具有極高的再生性能。
實施例三:
摻氮石墨烯氣凝膠紙電極的制備過程與實施例一相同。
制備的摻氮石墨烯氣凝膠紙電極用于3mM的Pb(NO3)2溶液的電化學處理,施加電壓為-0.3V,處理時間為2min。如圖5所示,摻氮石墨烯氣凝膠紙電極對Pb2+的去除率為42%。
對比例一:
制備石墨烯紙電極,制備過程如下:
(1)將0.1g氧化石墨烯超聲分散在100mL水中,加入0.9mL 25wt%氨水、72μL的水 合肼,加熱至100℃,反應1h。最終生成的黑色固體被過濾洗滌,在60℃真空干燥12h。
(2)將1.0g步驟(1)制得的石墨烯加入4mL 4wt%的聚乙烯醇溶液,超聲使復合材料在溶液里分散均勻。取0.16mL上述分散液均勻涂抹于20mm×5mm的硬紙片(厚400μm)上,于60℃干燥4h,制成石墨烯紙電極。
制備的石墨烯紙電極用于3mM的Pb(NO3)2溶液的電化學處理,施加電壓為-0.3V,處理時間為2min。如圖5所示,石墨烯紙電極對Pb2+的去除率為36%。
對比例二:
制備未摻雜氮的石墨烯氣凝膠紙電極,制備過程如下:
(1)將200mg的GO超聲分散在100ml的水中,將分散均勻的氧化石墨烯水溶液倒入水熱反應釜中加熱至180℃反應12h。生成的產物置于蒸餾水中沉浸3~4天,最后產物在-50℃冷凍干燥24h。得石墨烯氣凝膠材料。
(2)將90mg步驟(1)制得的未摻氮的石墨烯氣凝膠材料加入2mL 4wt%的聚乙烯醇溶液,超聲使復合材料在溶液里分散均勻。取0.16mL上述分散液均勻涂抹于20mm×5mm的硬紙片(厚400μm)上,于-50℃冷凍干燥4h,制成未摻雜氮的石墨烯氣凝膠紙電極。
制備的未摻雜氮的石墨烯氣凝膠紙電極用于3mM的Pb(NO3)2溶液的電化學處理,施加電壓為-0.3V,處理時間為2min.。如圖5所示,未摻雜的聚間苯二胺/石墨烯紙電極對Pb2+的去除率為39%。

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一步法 合成 石墨 凝膠 用于 吸附 水中 重金屬 離子
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